近日，安徽工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院劉靜欣教授/黃國(guó)正副教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際權(quán)威期刊《Aggregate》（中科院一區(qū)top期刊，影響因子13.9）發(fā)表光致變色材料的最新研究成果。安徽工業(yè)大學(xué)為論文唯一單位，化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生吳龍婧為第一作者，劉靜欣教授和黃國(guó)正副教授為共同通訊作者。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金和安徽省高等學(xué)校自然科學(xué)研究項(xiàng)目的支持。

圖1. 超分子策略構(gòu)筑光致變色材料

       瓜環(huán)(Cucurbit[n]urils，簡(jiǎn)稱(chēng)Q[n]s)具有大小不同的疏水空腔，能夠容納各種各樣的客體分子構(gòu)建主客體化合物。研究表明，由于Q[8]和Q[10]的空腔較大，可用來(lái)包結(jié)兩個(gè)客體分子的兩個(gè)芳香基團(tuán)（如苯基、吡啶基、萘基等）充當(dāng)連接節(jié)點(diǎn)，構(gòu)筑超分子聚合物。然而，Q[8]和Q[10]在水中的溶解度并不理想，這極大地影響了超分子聚合物的形成。相比之下，以Q[5]、Q[6]和Q[7]為主體的超分子聚合物的研究極為少見(jiàn)，因?yàn)樗鼈兊目涨惶?，以至于無(wú)法同時(shí)容納兩個(gè)客體分子的兩個(gè)芳香基團(tuán)。因此，利用水溶性好而空腔小的Q[7]制備水溶性良好的超分子聚合物極具挑戰(zhàn)性。

圖2. 基于Q[7]的主客體包結(jié)物和超分子聚合物的結(jié)構(gòu)示意圖

       本研究以4,4’-聯(lián)吡啶、2,4,6-三(4-吡啶基)-1,3,5-三嗪和3-(溴甲基)噻吩為原料，設(shè)計(jì)并合成了三種噻吩紫精衍生物客體分子，并研究了它們分別與Q[7]按不同化學(xué)計(jì)量比經(jīng)自組裝得到的五種超分子化合物的性質(zhì)。經(jīng)核磁共振波譜、高分辨質(zhì)譜、恒溫量熱滴定和密度泛函理論計(jì)算表明，Q[7]可以容納一個(gè)或兩個(gè)客體分子的噻吩基團(tuán)，從而形成主客體包結(jié)物或超分子聚合物，其中Q[7]充當(dāng)連接節(jié)點(diǎn)。

圖3. 五種超分子化合物在無(wú)墨打印、多重防偽和多級(jí)信息加密方面的應(yīng)用

       同時(shí)，所有基于Q[7]的主客體包結(jié)物和超分子聚合物都存在明顯的光致變色行為。由于Q[7]空腔內(nèi)噻吩基團(tuán)的分子間π?π堆積所引起的聚集誘導(dǎo)猝滅(ACQ)效應(yīng)，基于Q[7]的超分子聚合物保持熒光靜默，而相應(yīng)的基于Q[7]的1:1主客體包結(jié)物則由于空間限域效應(yīng)表現(xiàn)出熒光增強(qiáng)。這些主客體包結(jié)物和超分子聚合物的光致變色行為和熒光增強(qiáng)特性，可以應(yīng)用在可擦除無(wú)墨打印、多重防偽和信息加密等領(lǐng)域。

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/agt2.70145

新聞鏈接：https://www.ahut.edu.cn/info/1226/27022.htm

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