近日,合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院李伸杰、陳艷艷老師課題組在量子點光催化制氫研究領(lǐng)域取得新進展,相關(guān)研究成果以“High-Density Donor-Acceptor Pair Mediated Carrier Transport Dynamics for Hydrogen Production Performance Promotion Based on Non-Stoichiometric Quantum Dots”為題發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《ACS Nano》上。合肥工業(yè)大學(xué)為第一通訊單位,論文第一作者為化學(xué)與化工學(xué)院碩士生丁凱,通訊作者為李伸杰、陳艷艷及安徽工程大學(xué)林偉偉老師。
量子點(QDs)被認為是最佳的太陽能光電轉(zhuǎn)換材料之一,在各類光催化反應(yīng)中得到了廣泛的應(yīng)用。I-III-VI族量子點是一類高效的光捕獲材料,但特殊供體-受體對(D-A對)的存在使得光催化過程中載流子的動力學(xué)變得復(fù)雜,多種類型缺陷導(dǎo)致的綜合效應(yīng)使得研究單一類型的缺陷對載流子動力學(xué)的影響頗具挑戰(zhàn)。因此,系統(tǒng)的研究D-A對缺陷對量子點內(nèi)載流子動力學(xué)的影響成為了亟待解決的問題。
研究團隊針對這一問題,利用過量無機S2-配體鈍化銀銦鋅硫量子點(Ag-In-Zn-S QDs)的表面缺陷,系統(tǒng)地研究高密度供體-受體對(D-A對)在光催化過程中對載流子分離和轉(zhuǎn)移路徑的影響。通過密度泛函計算證明了過量無機S2-配體取代MPA的可行性。研究結(jié)果揭示,量子點中的D-A對缺陷可以有效地分離載流子,由其D-A對產(chǎn)生的固定能級位置的缺陷為光生電子-空穴的分離提供了新的路徑,并能高效“儲存”載流子。在此基礎(chǔ)上,研究團隊利用量子點內(nèi)D-A對中存儲的載流子與納米片中的In空位形成的內(nèi)建電場,構(gòu)筑了類Z型量子點-納米片異質(zhì)結(jié)材料,性能測試表明,異質(zhì)結(jié)的光催化產(chǎn)氫速率得到大幅提升,最高可達初始量子點產(chǎn)氫速率的近1400倍(80.7 mmol·g?1·h?1)。
這項研究利用I-III-VI族量子點內(nèi)的高密度D-A對介導(dǎo)的載流子傳輸動力學(xué)促進了高效光催化析氫,為構(gòu)建量子點/納米片異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了一種可行的策略以及光生電荷轉(zhuǎn)移的機制。
該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、高值催化轉(zhuǎn)化與反應(yīng)工程安徽省重點實驗室、中央高?;緲I(yè)務(wù)經(jīng)費等項目的資助。

圖1.量子點的D-A對密度分析及密度泛函理論計算
圖2.量子點/納米片異質(zhì)結(jié)的性能表征及光催化產(chǎn)氫機理
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.4c18256
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