近日，合肥工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔣陽、童國慶教授課題組在非鉛零維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米晶研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Hydrolysis Reaction-Induced Phase Regulation of Sb-doped Zero-Dimensional Perovskite Cs-In-Cl Nanocrystals for Optoelectronic and Information Encryption Applications”為題發(fā)表在國際材料領(lǐng)域權(quán)威期刊《Advanced Functional Materials》上，文章第一作者為材料學(xué)院博士生李俊春，通訊作者是童國慶教授和蔣陽教授，合肥工業(yè)大學(xué)為唯一通訊單位。

全無機(jī)非鉛零維鈣鈦礦納米晶因其環(huán)境友好性、獨(dú)特的光電特性、優(yōu)秀的穩(wěn)定性和良好的溶液加工性能而備受關(guān)注，其相組成與結(jié)構(gòu)的調(diào)控是實(shí)現(xiàn)其在光電器件應(yīng)用中的重要環(huán)節(jié)。在傳統(tǒng)的熱注法合成過程中，全無機(jī)非鉛鈣鈦礦納米晶的相組成調(diào)控依賴于反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間以及物料配比的改變，其反應(yīng)體系和反應(yīng)過程的復(fù)雜性使得其相組成的精細(xì)調(diào)控受到明顯的限制。

為此，研究團(tuán)隊(duì)首次提出利用合成過程中的水解反應(yīng)實(shí)現(xiàn)對(duì)零維（0D）鈣鈦礦 Cs-In-Cl：Sb納米晶相組成的精細(xì)調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，通過調(diào)節(jié)苯基膦酰二氯（PhPOCl?）的水解反應(yīng)可實(shí)現(xiàn)Cs-In-Cl: Sb納米晶從Cs?InCl?: Sb相到Cs?InCl?: Sb相轉(zhuǎn)變，并且Cs?InCl?: Sb相和Cs?InCl?: Sb相的生成比例可以通過水解反應(yīng)程度實(shí)現(xiàn)連續(xù)且精細(xì)的調(diào)控。在反應(yīng)過程中，含有短烷基鏈（(CH?)?CH-）和羥基（-OH）的異丙醇（IPA）極性溶劑的加入，不僅提高了反應(yīng)溶劑油酸（OA）、油胺（OAm）及H?O的相溶性，還調(diào)節(jié)了醋酸鹽反應(yīng)前驅(qū)物的溶解度，有利于獲得良好配體鈍化的Cs?InCl?: Sb納米晶。研究還揭示了其隨熱處理溫度變化從Cs?InCl?: Sb到Cs?InCl?: Sb的可逆相變規(guī)律?；贑s?NaInCl?: Sb和Cs?InCl?: Sb構(gòu)建的白光發(fā)光二極管（WLED）表現(xiàn)出顯色指數(shù)高達(dá)88.3的優(yōu)異性能。當(dāng)溫度改變時(shí)，其WLED的CIE色坐標(biāo)從(0.3698, 0.3940)轉(zhuǎn)變?yōu)?0.3535, 0.4146)。此外，所制備的信息加密圖案具有極高的可讀性，且基于Cs?InCl?: Sb/PMMA的復(fù)合薄膜表現(xiàn)出優(yōu)異的發(fā)光性能、透光性、柔韌性及水穩(wěn)定性。該研究深化了對(duì)In基零維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米晶相調(diào)控機(jī)制的理解，為非鉛零維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米晶在WLED、信息加密技術(shù)及熒光復(fù)合薄膜等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新的策略。

上述研究得到了國家自然科學(xué)基金、安徽省重點(diǎn)研究與開發(fā)計(jì)劃、安徽省自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)和黃山學(xué)者優(yōu)秀青年人才計(jì)劃等項(xiàng)目支持。

圖1 水解反應(yīng)誘導(dǎo)的 Cs-In-Cl: Sb納米晶結(jié)晶機(jī)制

圖2 基于Cs?NaInCl?: Sb和Cs?InCl?: Sb構(gòu)筑的WLED的性能表征

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202419509

新聞鏈接：https://news.hfut.edu.cn/info/1011/70642.htm

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