有機(jī)光功能材料表現(xiàn)出高度的結(jié)構(gòu)分級(jí)依賴的特性,分子間復(fù)雜的相互作用和分子聚集狀態(tài)的多變性使其光物理和光化學(xué)性質(zhì)的調(diào)控和可預(yù)測(cè)性降低。因此,構(gòu)建合適的聚集態(tài)模型對(duì)于控制光物理和光化學(xué)行為至關(guān)重要。二聚體是介于單分子和復(fù)雜聚集體之間最簡(jiǎn)單的中間態(tài),是研究光功能材料結(jié)構(gòu)分級(jí)依賴性非常理想的模型。
為此,安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院魏培發(fā)教授課題組通過(guò)獨(dú)特的原位嵌入式策略構(gòu)筑了多種兼具發(fā)光和光反應(yīng)活性的大環(huán)。其最大特點(diǎn)在于新形成的單元既是大環(huán)骨架的一部分同時(shí)又以“嵌入式”的方式將發(fā)光效應(yīng)原位引入,另外大環(huán)(給體)和客體(受體)的剛性連接方式有利于多狀態(tài)下超分子[c2]雛菊鏈二聚體的產(chǎn)生?;诙垠w中發(fā)光基元之間穩(wěn)定但可調(diào)的π-π相互作用,實(shí)現(xiàn)了高效的二聚體發(fā)射以及光化學(xué)反應(yīng)路徑和動(dòng)力學(xué)的結(jié)構(gòu)分級(jí)依賴性。具體地,在溶液(c > 1 mM)和聚集態(tài)中,實(shí)現(xiàn)快速高效的分子間光環(huán)加成反應(yīng);而在高稀溶液中(10 μM),實(shí)現(xiàn)分子內(nèi)光環(huán)化反應(yīng)。本研究為利用超分子策略控制分子聚集以及調(diào)制光反應(yīng)提供了新的思路。
基于超分子[c2]雛菊鏈構(gòu)筑結(jié)構(gòu)分級(jí)依賴的發(fā)光和光反應(yīng)活性
相關(guān)研究工作以“Engineering Supramolecular [c2]Daisy Chains for Structural Hierarchy-Dependent Emission and Photoreactivity”為題發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》(Doi:10.1021/jacs.4c14448),安徽大學(xué)2022級(jí)碩士生徐家輝和2023級(jí)碩士生鄧圣勇為論文的共同第一作者,物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院魏培發(fā)教授為通訊作者,安徽大學(xué)為唯一通訊單位。
新聞鏈接:http://www.ahu.edu.cn/2024/1129/c15129a353426/page.htm
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