基于精準(zhǔn)寡聚物受體（POA）分子構(gòu)筑而成的有機(jī)太陽能電池（OSC）兼具出色的光電轉(zhuǎn)換效率和優(yōu)異的穩(wěn)定性，是目前有機(jī)光伏領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。值得注意的是，較之小分子受體，POA-OSC不僅其開路電壓有明顯提升，而且在給-受體之間能極差明顯減小的情況下，仍然能實(shí)現(xiàn)激子的有效解離。但其內(nèi)在原因一直未得到闡明。鑒于此，安徽師范大學(xué)物理與電子信息學(xué)院陸洲教授與安徽大學(xué)余志鵬副教授、浙江大學(xué)李昌治教授、浙江大學(xué)科創(chuàng)中心劉志璽研究員等合作，深入研究了不對(duì)稱二聚受體分子中雙臂之間連接方式對(duì)其激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)與光電轉(zhuǎn)換性能的影響，為揭示高開路電壓POA-OSC材料中激子高效解離的微觀機(jī)制提供了新的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。

       研究團(tuán)隊(duì)首次采用基于5,5-二辛基-5H-二噻吩并[3,2-b:2',3'-d]吡喃的不對(duì)稱基團(tuán)作為連接體，設(shè)計(jì)并合成了兩種二聚受體o-YT和i-YT（圖1），不僅有效提高了受體的能級(jí)，還對(duì)受體分子的構(gòu)象實(shí)現(xiàn)了調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)：i-YT同時(shí)展現(xiàn)出折疊體構(gòu)象和拓展構(gòu)象；而o-YT僅存在拓展構(gòu)象。在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)通過一系列具有飛秒時(shí)間分辨的瞬態(tài)吸收實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步揭示：在i-YT薄膜中，定域激子(LE)可以更有效地轉(zhuǎn)化為離域激子(DSE)。因此，在PM6:i-YT共混膜中，即使給體與受體分子之間的能極差幾乎為零，處于離域狀態(tài)的激子在給-受體界面處仍然可以高效地解離，并將空穴從受體快速轉(zhuǎn)移至給體；同時(shí)其電子-空穴復(fù)合速率也更慢。根據(jù)這一原理，研究團(tuán)隊(duì)在基于PM6:i-YT材料的有機(jī)光伏器件中同時(shí)獲得了高達(dá)0.93 V的開路電壓和超過18%的光電轉(zhuǎn)化效率。不僅如此，器件穩(wěn)定性也表現(xiàn)得更為優(yōu)異：在經(jīng)過1400小時(shí)的持續(xù)光照后，光電轉(zhuǎn)換效率依然能夠保持在其初始值的85%水平。

圖1. (a) 采用不同連接方式的不對(duì)稱二聚受體；

(b) 相應(yīng)的構(gòu)象轉(zhuǎn)變圖；

(c) 在 POAs中接近零能級(jí)差時(shí)連接子介導(dǎo)激子解離的機(jī)制

       相關(guān)工作以“Linker-Mediated Delocalized Excited States in Dimeric Acceptors Enable Efficient Exciton Dissociation with Negligible Energy-level Offsets”為題，近日發(fā)表于國際頂級(jí)學(xué)術(shù)刊物《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）。安師大陸洲教授、安徽大學(xué)余志鵬副教授、浙江大學(xué)科創(chuàng)中心劉志璽研究員和浙江大學(xué)李昌治教授為本文通訊作者。安師大物理與電子信息學(xué)院2022級(jí)碩士研究生徐新杰同學(xué)作為本文共同第一作者全程參與了該項(xiàng)工作。

       原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415994。

新聞鏈接：https://www.ahnu.edu.cn/info/1104/114500.htm

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