近日，安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院朱滿洲/康熙團(tuán)隊(duì)聯(lián)合宣俊團(tuán)隊(duì)在金屬團(tuán)簇光催化研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Rational Design of Highly Phosphorescent Nanoclusters for Efficient Photocatalytic Oxidation”為題在化學(xué)領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》上在線發(fā)表(DOI: 10.1021/jacs.4c05530)。安徽大學(xué)2023級(jí)博士研究生朱晨、陳澤樂(lè)為共同第一作者，安徽大學(xué)朱滿洲教授、宣俊教授、康熙教授為共同通訊作者，安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院為第一通訊單位。

       團(tuán)簇的磷光發(fā)射是一種特殊的光致冷發(fā)光現(xiàn)象，是指團(tuán)簇分子受光激發(fā)躍遷到激發(fā)三重態(tài)，然后緩慢地退激發(fā)并放出光子的過(guò)程。團(tuán)簇的磷光發(fā)射往往對(duì)氧氣十分敏感，其處于激發(fā)三重態(tài)下會(huì)發(fā)生能量轉(zhuǎn)移使氧氣激發(fā)成單線態(tài)氧(¹O₂)。由于¹O₂具有強(qiáng)氧化性，團(tuán)簇作為光催化劑在有機(jī)化學(xué)中具有重要的潛在應(yīng)用。然而，以往的團(tuán)簇基光催化劑的合成通常是試錯(cuò)性的，限制了團(tuán)簇光催化領(lǐng)域的快速發(fā)展。因此，開(kāi)發(fā)新的團(tuán)簇研究模版，在原子分子水平上揭示“團(tuán)簇結(jié)構(gòu)---光學(xué)性質(zhì)---光催化能力”的關(guān)聯(lián)，指導(dǎo)團(tuán)簇材料的光催化應(yīng)用，變得尤為迫切。

       在有機(jī)化學(xué)中，包含α,β-不飽和羰基片段的分子具有重要的合成價(jià)值，常應(yīng)用于生命科學(xué)和天然分子全合成領(lǐng)域。烯醇硅醚類化合物在¹O₂存在下可以直接實(shí)現(xiàn)α,β-不飽和羰基化合物的合成。因此，設(shè)計(jì)具有¹O₂高產(chǎn)出能力的磷光金屬團(tuán)簇催化劑，闡明團(tuán)簇結(jié)構(gòu)與磷光性能以及光催化能力之間的構(gòu)效關(guān)系，繼而應(yīng)用于催化α,β-不飽和羰基化合物的高效合成，對(duì)團(tuán)簇光催化劑的合理制備具有重要的指導(dǎo)意義。

       針對(duì)此，朱滿洲/康熙團(tuán)隊(duì)聯(lián)合宣俊團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了系列具有可控結(jié)構(gòu)的M₁₅團(tuán)簇（M代表金屬；15代表金屬的原子數(shù)）。所制備的M₁₅團(tuán)簇均在光照下發(fā)出磷光，其中Cu摻雜的M₁₅團(tuán)簇展現(xiàn)出最出色的¹O₂產(chǎn)生效率，能夠高效催化氧化烯醇硅醚并合成出一系列具有應(yīng)用價(jià)值的α,β-不飽和羰基化合物（圖）。該工作設(shè)計(jì)合成了一系列具有磷光特性和優(yōu)異光催化氧化能力的新型團(tuán)簇基催化劑，對(duì)團(tuán)簇光催化性能定制具有借鑒意義。

具有高效光催化氧化活性的金屬團(tuán)簇基催化劑的合理制備

新聞鏈接：http://www.ahu.edu.cn/2024/0814/c15059a345796/page.htm

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