近日，安徽工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院2021級(jí)化學(xué)專業(yè)碩士研究生彭丞、材料科學(xué)與工程學(xué)院師資博后王明月、化學(xué)與化工廣東省實(shí)驗(yàn)室李莎副研究員為共同第一作者，在國際頂級(jí)期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF=16.6）上發(fā)表單原子位點(diǎn)材料領(lǐng)域最新研究成果?；瘜W(xué)與化工學(xué)院吳孔林副教授、張奎教授、曾杰教授為論文通訊作者，安徽工業(yè)大學(xué)為第一通訊單位，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)為共同通訊單位。

（基于HCCE可控合成Fe₁/NSC催化劑的制備示意圖及相關(guān)表征）

       單原子位點(diǎn)催化劑因其活性中心均一、原子利用率100%、催化活性高等特點(diǎn)，其在能源存儲(chǔ)、氣敏傳感、有機(jī)反應(yīng)、光催化、模擬生物酶催化、氣固相反應(yīng)等領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的性能和潛在的應(yīng)用價(jià)值。此外，單原子催化有可能解決催化科學(xué)的一些基本問題，貫通多相催化與均相催化之間的認(rèn)識(shí)差異，減小理論計(jì)算與實(shí)際實(shí)驗(yàn)之間差異，從而推動(dòng)催化相關(guān)理論的進(jìn)一步發(fā)展，給催化界、材料學(xué)界、化學(xué)界帶來新的機(jī)遇。然而，如何實(shí)現(xiàn)金屬單原子位點(diǎn)的理性設(shè)計(jì)與精準(zhǔn)構(gòu)筑、宏量制備是該領(lǐng)域面臨的巨大挑戰(zhàn)。

（基于HCCE實(shí)現(xiàn)單原子位點(diǎn)材料的普適性合成）

（一元金屬單原子位點(diǎn)材料用于電催化硝酸根還原性能及活性來源揭示）

（基于硝酸根還原反應(yīng)組成的Zn-NO₃^?概念性電池器件性能）

       本研究提出了一種基于異電荷耦合效應(yīng)（HCCE）新策略，其利用質(zhì)子化聚合物前驅(qū)體的正電荷與金屬離子的負(fù)電荷之間的靜電相互作用，構(gòu)建了17種單原子位點(diǎn)材料，實(shí)現(xiàn)了金屬中心從一元到多元金屬活性中心的可控調(diào)節(jié)。此外，該方法還能實(shí)現(xiàn)單原子位點(diǎn)材料的宏量合成，一次可以實(shí)現(xiàn)50克級(jí)可控合成（以Fe₁/NSC為例）。團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步以電化學(xué)硝酸根還原為模型反應(yīng)，選取一元金屬單原子位點(diǎn)（M₁/NSC，M = Fe、Co、Ni、V、Cr、Mn、Mo、Pd、W、Re、Ir、Pt、Bi等）催化劑，系統(tǒng)評(píng)價(jià)了其在電化學(xué)硝酸根還原反應(yīng)中的性能，利用原位衰減全反射傅里葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，揭示了Fe₁/NSC催化劑在硝酸還原反應(yīng)中的催化機(jī)制和活性來源。結(jié)果顯示，以Fe₁/NSC為陰極組成Zn-NO₃^?概念性電池器件具有高功率密度和很好的穩(wěn)定性，該研究為氮氧化物資源高效利用與能量供給耦合提供了有益的探索與實(shí)踐。

       論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202408771

新聞鏈接：https://www.ahut.edu.cn/info/1226/24662.htm

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