中國科學技術大學環(huán)境科學與工程系、極地環(huán)境與全球變化安徽省重點實驗室謝周清教授、樂凡閣博士與國內外學者合作，在國際北極氣候研究多學科漂流觀測計劃（MOSAiC）實施期間，開展了汞的生物地球化學循環(huán)研究，發(fā)現(xiàn)邊緣冰區(qū)是大氣汞的重要來源，提出了夏季北極大氣汞峰值現(xiàn)象的產生機制。研究成果以“The Marginal Ice Zone as a dominant source region of atmospheric mercury during central Arctic summertime”為題于近日在《Nature Communications》發(fā)表。

汞是一種劇毒液態(tài)金屬，其零價態(tài)（即氣態(tài)單質汞，GEM）具有較高揮發(fā)性，在大氣中停留時間較長（0.5-1年），可以隨大氣環(huán)流進行長距離傳輸，成為全球性污染物。由大氣傳輸及沉降等途徑進入水體的汞經微生物甲基化后，會進入水生食物鏈，通過富集、放大作用危害水體生態(tài)環(huán)境。攝入被汞污染的水產品會影響人體身體健康，對胃腸道系統(tǒng)、神經系統(tǒng)甚至胎兒造成毒害作用，導致聽覺及感官障礙、麻木、語言障礙乃至新生嬰兒的智障、腦癱、眼盲等。針對全球汞污染的嚴峻性，聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署于2013年通過一項具有法律約束力的國際公約——“關于汞的水俁公約”,該公約已于2017年8月正式生效。這使得汞污染防治不僅成為環(huán)境領域的研究熱點，也是全球環(huán)境治理的重大需求。

北極在北半球汞循環(huán)過程中具有重要作用，也是環(huán)境汞暴露的敏感地區(qū)。最新的北極汞評估報告（AMAP 2021）顯示，北極生物面臨著高水平的汞暴露，生活在北極的人們是全球汞暴露水平最高的人群之一。汞在北極的遷移轉化與其獨特的自然環(huán)境有關。在全球氣候變化背景下，由于海冰氣相互作用導致了北極春季出現(xiàn)“汞雨”現(xiàn)象，即春季大氣汞虧損事件（AMDEs）。加拿大學者1998年在《Nature》首次報道該現(xiàn)象后，環(huán)北極國家在北冰洋近岸設置了多個陸基觀測點，發(fā)現(xiàn)北極地區(qū)大氣氣態(tài)單質汞（GEM）具有春季濃度虧損、夏季濃度呈現(xiàn)峰值的獨特季節(jié)變化現(xiàn)象，其夏季平均濃度水平超過北半球背景濃度。但驅動夏季GEM濃度峰值的汞來源及機制目前仍然存在爭議。

研究團隊在國際北極氣候研究多學科漂流觀測計劃（MOSAiC）期間（2019-2020），在德國極星號（Polarstern）科考船安裝了Tekran 2537大氣痕量汞在線分析儀率先對北冰洋海域開展了為期一年的大氣汞在線觀測，并構建廣義相加模型（generalized additive model）對夏季的觀測數(shù)據(jù)作了重點分析。結果表明，超過63%的GEM變化可以用模型解釋。其中，人為及陸源排放的貢獻不超過2%。海洋排放的貢獻超過52%，是影響北冰洋夏季GEM變化的主導因素。潛在源區(qū)貢獻（PSCF）分析發(fā)現(xiàn)夏季汞的海洋排放主要發(fā)生在邊緣冰區(qū)（Marginal Ice Zone）。根據(jù)估算，該區(qū)域汞排放通量達到每天每平方米56納克，是開闊水域的2倍多。綜合物理海洋、海洋大氣化學、生物地球化學和氣象等多學科觀測數(shù)據(jù)分析，提出了驅動邊緣冰區(qū)汞釋放過程的機制：春季AMDEs過程使得大量大氣汞氧化并沉降于海冰表面，這些沉降積累的汞會在夏季融冰季節(jié)隨冰雪融水輸入邊緣冰區(qū)，導致海水二價汞含量提高。由于邊緣冰區(qū)具有較高的初級生產力，夏季海冰融化及海水光照增強的條件下，釋放的大量有機物質顯著促進水體二價汞的光還原或者被生物直接還原，這些過程將大量輸入的二價汞轉變?yōu)橐子诤?氣交換的單質汞。邊緣冰區(qū)海冰的消融，以及融冰水層（meltwater layer）的消失，促進海水單質汞通過海氣界面向大氣釋放，使得邊緣冰區(qū)成為夏季北極大氣汞的重要來源，從而導致北冰洋夏季GEM濃度出現(xiàn)峰值現(xiàn)象。

基于觀測事實和釋放機制，進一步預測了未來邊緣冰區(qū)汞排放在北極快速變化背景下的變化情景。更多的多年海冰將會被更富含鹵素的一年海冰所取代，繼而促進活性鹵素的生成及更多大氣汞的氧化沉降，增加邊緣冰區(qū)的汞輸入；海冰進一步消融促進該區(qū)域海表光照以及初級生產力的提升，繼而提高還原二價汞能力，釋放更多的大氣汞。由于中心北冰洋邊緣冰區(qū)面積未來將進一步擴大，該區(qū)域作為汞源區(qū)應引起重視。

本研究揭示了北冰洋海冰變化對汞循環(huán)過程的影響，為模式模擬提供了新的約束條件，為正確評估極地生物和人群的汞暴露風險提供了科學依據(jù)。

圖1 北冰洋冰緣冰區(qū)汞釋放機制圖

本文第一作者為環(huán)境科學與工程系樂凡閣特任副研究員，謝周清教授與瑞士洛桑聯(lián)邦理工大學Helene Angot研究員為論文的共同通訊作者，合作者包括自然資源部中國極地研究中心、自然資源部第二海洋研究所、自然資源部第三海洋研究所、上海交通大學、美國科羅拉多大學、德國魏格納極地與海洋研究所、法國格勒諾布爾大學、芬蘭赫爾辛基大學等國內外科研單位學者。

本研究野外觀測得到自然資源部國家海洋局極地考察辦公室支持，是國際北極氣候研究多學科漂流觀測計劃（MOSAiC）的重要觀測內容。MOSAiC計劃是國際北極科學委員會的旗艦項目，有17個國家參與，是迄今為止規(guī)模最大、學科和支撐能力最齊全的國際聯(lián)合北極科學考察計劃?？疾齑?019年秋季至2020年秋季被錨泊在海冰上，在北冰洋漂流一年。研究工作得到了我國國家自然科學基金等多個國家級科研項目資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-40660-9

（環(huán)境科學與工程系、科研部）

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