近日,淮北師范大學綠色和精準合成化學及應用教育部重點實驗室代凱教授團隊在光催化CO2還原研究方面取得重要進展,相關成果以“Interfacial Chemical Bond and Oxygen Vacancy-Enhanced In2O3/CdSe-DETA S-scheme Heterojunction for Photocatalytic CO2 Conversion”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202214470)上。
CdSe因其優(yōu)異的光學性能、合適的帶隙和良好的電子遷移率而成為光催化應用的熱門材料。然而CdSe面臨一系列的缺點,如:1)CdSe存在嚴重的光腐蝕現(xiàn)象;2)單一的CdSe材料光生載流子容易復合;3)太陽光利用率低,嚴重影響了其實際產(chǎn)業(yè)化應用。
基于上述科學問題,淮北師范大學綠色和精準合成化學及應用教育部重點實驗室代凱教授團隊與大連理工大學范科教授合作,成功構(gòu)建了一種界面化學鍵和氧空位增強的Vo-In2O3/CdSe-DETA S型異質(zhì)結(jié)用于光催化CO2轉(zhuǎn)化。Vo-In2O3和CdSe-DETA之間形成S型異質(zhì)結(jié),有利于載流子分離,同時含有氧空位的Vo-In2O3的引入也改善了復合材料的能帶結(jié)構(gòu),從而提高了材料的光吸收能力 (圖1)。此外,在Vo-In2O3相對有序的晶格條紋中觀察到明顯的原子缺陷,而在藍色區(qū)域的模糊晶格條紋表明在Vo-In2O3中存在大量的缺陷。
圖1. Vo-In2O3/CdSe-DETA的結(jié)構(gòu)表征
在光催化CO2還原性能測試中,這種由In-Vo-In-O-Cd結(jié)構(gòu)單元構(gòu)建的Vo-In2O3/CdSe-DETA S型異質(zhì)結(jié)對二氧化碳表現(xiàn)出很高的還原性(圖2)。這是由于在氧空位與In-O-Cd鍵的協(xié)同作用下Vo-In2O3/CdSe-DETA S型異質(zhì)結(jié)具有更好的CO2的電子耦合能力。進一步的原位光譜表征和理論模擬計算,揭示了Vo-In2O3/CdSe-DETA S型異質(zhì)結(jié)界面結(jié)構(gòu)能夠促進二氧化碳的吸附和活化,并且能降低碳氧吸附中間體的結(jié)合強度,這表明,Vo-In2O3中的氧空位的引入與In-O-Cd鍵的協(xié)同作用增強的S型異質(zhì)結(jié)對提高二氧化碳光還原的活性至關重要,為提高CO2轉(zhuǎn)化效率提供新策略。
圖2. Vo-In2O3/CdSe-DETA S型異質(zhì)結(jié)載流子分離機制
淮北師范大學碩士研究生趙志偉為該論文的第一作者。該項研究得到了國家自然科學基金、安徽省教育廳優(yōu)秀科研創(chuàng)新團隊、綠色和精準合成化學及應用教育部重點實驗室、物理與電子信息學院和科研部的支持。
新聞鏈接:http://www.chnu.edu.cn/xxxw/content_103699
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