通過(guò)人造材料，進(jìn)行與自然界光合作用相似的化學(xué)反應(yīng)，利用陽(yáng)光、二氧化碳和水生成人類(lèi)所需物質(zhì)，是大家長(zhǎng)期以來(lái)的夢(mèng)想。然而，這種人工光合成體系進(jìn)行應(yīng)用嘗試時(shí)，面臨著一些重大挑戰(zhàn)，其關(guān)鍵是如何利用太陽(yáng)光中低能量的光子。紅外光是太陽(yáng)光譜中典型的低能光子，在太陽(yáng)光譜中占比高達(dá)53%。通常的半導(dǎo)體光催化技術(shù)只能利用紫外區(qū)和可見(jiàn)區(qū)的光子來(lái)驅(qū)動(dòng)化學(xué)轉(zhuǎn)化，制約了太陽(yáng)能利用效率。近年來(lái)，國(guó)際上幾個(gè)先進(jìn)的等離激元催化研究團(tuán)隊(duì)（包括中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的熊宇杰教授團(tuán)隊(duì)），提出利用金屬納米材料的等離激元效應(yīng)來(lái)驅(qū)動(dòng)催化反應(yīng)的思路，以期解決半導(dǎo)體光催化面臨的瓶頸問(wèn)題。等離激元金屬納米材料具有吸收低能光子的能力，卻難以將吸收的能量有效地利用到催化反應(yīng)中去，導(dǎo)致化學(xué)轉(zhuǎn)化活性很低。熊宇杰研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)等離激元催化的機(jī)制問(wèn)題，開(kāi)展了近十年的研究（Angew. Chem. Int. Ed.2014, 53, 3205；Angew. Chem. Int. Ed.2015, 54, 2425；J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 6822；J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 7807；Adv. Mater. 2022, 34, 2202367）。近日，熊宇杰/龍冉研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一類(lèi)等離激元催化材料，發(fā)現(xiàn)其獨(dú)特的界面耦合態(tài)直接電子激發(fā)機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了可見(jiàn)光區(qū)和紅外光區(qū)二氧化碳與水的高選擇性轉(zhuǎn)化。該技術(shù)使用廣譜低強(qiáng)度光，甲烷產(chǎn)率高達(dá)0.55 mmol/g/h，碳?xì)浠衔锏漠a(chǎn)物選擇性達(dá)100%，是目前光驅(qū)動(dòng)二氧化碳資源化利用的最高紀(jì)錄，發(fā)表在《自然×通訊》期刊（Nat. Commun. 2023, 14, 221）。

該團(tuán)隊(duì)聚焦二氧化碳與水的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，基于等離激元材料的催化活性位點(diǎn)設(shè)計(jì)，形成金屬與二氧化碳分子的有效雜化耦合體系。通過(guò)一系列工況條件下的譜學(xué)表征，發(fā)現(xiàn)在等離激元的局域電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)下，其費(fèi)米能級(jí)之上會(huì)出現(xiàn)準(zhǔn)離散的陷阱態(tài)，有助于發(fā)生熱電子的直接激發(fā)過(guò)程，并通過(guò)延長(zhǎng)熱電子壽命而發(fā)生二次激發(fā)過(guò)程，從而實(shí)現(xiàn)高效多光子吸收和選擇性能量轉(zhuǎn)移。基于該作用機(jī)制，所設(shè)計(jì)的材料在可見(jiàn)光區(qū)和紅外光區(qū)范圍內(nèi)，皆可驅(qū)動(dòng)二氧化碳與水高選擇性轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔?。有鑒于等離激元催化的多光子吸收特點(diǎn)，該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)優(yōu)化了反應(yīng)裝置，實(shí)現(xiàn)了散射光子的高效吸收，從而突破了當(dāng)前光驅(qū)動(dòng)二氧化碳資源化利用領(lǐng)域的瓶頸。

該工作得到了天津大學(xué)陳星教授、安徽師范大學(xué)陸洲教授、臺(tái)灣光源王嘉興研究員、合肥光源宋禮教授等課題組的支持合作，得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、國(guó)家優(yōu)秀青年科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院B類(lèi)先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-35860-2

（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心、國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室、科研部）

新聞鏈接：http://news.ustc.edu.cn/info/1055/81808.htm

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