近日，合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院從懷萍教授課題組與中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士研究團(tuán)隊(duì)合作，設(shè)計(jì)并研發(fā)了具有雙重限域網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、可近紅外光連續(xù)再生的高性能水凝膠光催化軟材料。相關(guān)研究成果以“Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion”為題發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202209687），論文的共同第一作者是青年教師秦海利副教授和碩士研究生李娜，該工作被該刊選為VIP論文。

從大自然中汲取靈感，發(fā)展智能水凝膠軟物質(zhì)光催化體系能夠賦予催化體系新的概念，創(chuàng)造具有連續(xù)再生能力的超分子催化劑體系。鑒于超分子化學(xué)在調(diào)控納米組裝結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)方面的顯著優(yōu)勢(shì)，其在活性物質(zhì)的協(xié)同作用下在可再生能源領(lǐng)域表現(xiàn)出強(qiáng)大的應(yīng)用潛力。然而，基于超分子策略研制的新型仿生催化體系仍然非常有限，而如何將孤立的功能元件和結(jié)構(gòu)參數(shù)完美地集成于同一個(gè)超分子催化體系成為該領(lǐng)域的一個(gè)重要挑戰(zhàn)。

圖1.智能水凝膠光催化體系的構(gòu)建

為實(shí)現(xiàn)上述目標(biāo)，研究團(tuán)隊(duì)協(xié)同納米復(fù)合交聯(lián)、金屬配位作用和原位聚合技術(shù)，合成了富含納米腔結(jié)構(gòu)、具有優(yōu)異力學(xué)和高效自愈合性能的鉑納米顆粒/聚（N-異丙基丙烯酰胺）水凝膠體系。納米腔的限域效應(yīng)帶來(lái)了高質(zhì)子遷移速率和低水分子蒸發(fā)焓，具有微孔結(jié)構(gòu)的非溶脹密胺海綿的引入，構(gòu)建了第二重限域網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，抑制了凝膠在光催化過程中的溶脹，實(shí)現(xiàn)了其穩(wěn)定的光催化產(chǎn)氫性能（3.27 mmol h^-1g^-1, TOF 4568 H₂h^-1）。通過在聚合物網(wǎng)絡(luò)中原位生長(zhǎng)導(dǎo)電高分子提高載流子遷移率，可進(jìn)一步提高該催化體系的催化活性（5.60 mmol h^-1g^-1, TOF 7819 H₂h^-1）。

研究團(tuán)隊(duì)還協(xié)同動(dòng)態(tài)界面相互作用，開發(fā)了一種新型近紅外光誘導(dǎo)催化劑再生策略。利用鉑納米顆粒優(yōu)異的光熱性能，重構(gòu)納米腔形變結(jié)構(gòu)的同時(shí)，含有巰基端的聚合物鏈作為動(dòng)態(tài)刷子，能夠有效清除金屬催化劑表面的碳質(zhì)沉積物，最終實(shí)現(xiàn)催化性能的連續(xù)再生，老化催化劑的析氫率從原始活性的26%持續(xù)提高到72%，解決了傳統(tǒng)催化劑使用中高活性與長(zhǎng)壽命難以兼顧的難題。該研究工作中基于雙限域工程策略研發(fā)的智能水凝膠催化體系有望用于可持續(xù)太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化制氫。

圖2.智能水凝膠催化體系光催化行為和光誘導(dǎo)可再生性能

該項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新項(xiàng)目、安徽省科技重大專項(xiàng)、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金、安徽省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202209687

新聞鏈接：http://news.hfut.edu.cn/info/1011/50349.htm

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