通過(guò)光化學(xué)手段將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值燃料或化學(xué)品,對(duì)于實(shí)現(xiàn)碳資源的綠色循環(huán)具有重要意義。然而,低的電子轉(zhuǎn)移效率和高的碳碳偶聯(lián)能壘等問(wèn)題,極大的制約了CO2到高附加值產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。近日,李亞棟院士工作室(單原子-團(tuán)簇-納米中心)毛俊杰教授、王剛博士聯(lián)合西湖大學(xué)王濤教授和清華大學(xué)王定勝教授,開展了CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物的研究。他們發(fā)現(xiàn)在碳氮基底材料中構(gòu)筑的P?N和Cu?N4雙位點(diǎn)材料可以高效的將CO2轉(zhuǎn)化為乙烷,其生成效率是單一Cu位點(diǎn)光催化材料的26倍。
研究表明,所構(gòu)筑的P?N和Cu?N4雙活性位點(diǎn)可以分別作為光生空穴和電子的捕獲中心,大幅提升材料的光生載流子的分離效率,促進(jìn)具有更強(qiáng)CO2活化能力的富電荷銅位點(diǎn)的形成。原位表征和理論模擬表明*OC?COH中間體的形成是整個(gè)反應(yīng)進(jìn)行的決速步,P?N和Cu?N4雙位點(diǎn)的構(gòu)筑可以有效地降低該步驟的反應(yīng)能壘,極大地促進(jìn)了雙位點(diǎn)材料CO2還原生成C2H6的效率。
相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. (2022, doi.org/10.1002/anie.202210789)上,安徽師范大學(xué)為論文第一完成單位。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金的支持。
CO2還原的示意圖
新聞鏈接:https://www.ahnu.edu.cn/info/1107/53157.htm
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