近日,安徽大學(xué)先進(jìn)材料原子工程研究中心朱滿洲/康熙研究團隊與湘潭大學(xué)的裴勇教授展開合作,通過控制團簇內(nèi)核的金屬組成實現(xiàn)團簇材料的發(fā)光類型調(diào)控,并在原子級別上探究了團簇?zé)晒夂土坠獾臋C理。相關(guān)研究成果以“Fluorescence or Phosphorescence? The Metallic Composition of Nanocluster Kernel Does Matter”為題在化學(xué)領(lǐng)域國際頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》上在線發(fā)表。
光致發(fā)光是物質(zhì)冷發(fā)光的一種形式,特指物質(zhì)吸收光子后重新輻射出光子的過程。從量子力學(xué)理論出發(fā),光致發(fā)光過程可描述為分子內(nèi)的電子吸收光能量躍遷到更高能級的激發(fā)態(tài)后返回低能態(tài),同時放出光子的過程。光致發(fā)光可按光子回遷途徑和延遲時間分為熒光和磷光。由于熒光和磷光在我們的生活中有著不同的應(yīng)用,定向調(diào)控物質(zhì)發(fā)光屬性一直是材料光學(xué)研究領(lǐng)域的熱點。
金屬團簇材料由于其離散的電子能級和量子尺寸效應(yīng),體現(xiàn)出與結(jié)構(gòu)相關(guān)的獨特性質(zhì),特別是光物理性質(zhì),因而在傳感和生物成像等領(lǐng)域均具有廣泛的應(yīng)用前景。然而,在團簇結(jié)構(gòu)模板不變的前提下,這類材料的發(fā)光類型往往固定為熒光或是磷光,不可調(diào)諧。發(fā)展具有可調(diào)諧發(fā)光類型的團簇模板,可為理解金屬納米顆粒的發(fā)光起源和定向制備發(fā)光簇合物材料提供依據(jù),但這在團簇科學(xué)領(lǐng)域一直是一個難題。
圖 熒光Au5Ag11和磷光Pt1Ag16團簇的光致發(fā)光機理
在此工作中,研究人員控制合成了兩個結(jié)構(gòu)相關(guān)的團簇:具有金銀合金內(nèi)核的Au5Ag11(SR)8(DPPOE)2團簇和具有鉑銀合金內(nèi)核的Pt1Ag16(SR)8(DPPOE)2團簇。值得注意的是,這兩個團簇除內(nèi)核金屬組成不同之外,外圍結(jié)構(gòu)十分類似。實驗結(jié)果表明,Au5Ag11為熒光發(fā)射,而Pt1Ag16的發(fā)光類型為磷光(圖)。通過實驗和理論相結(jié)合,研究人員在原子級別上探究了該模板下的團簇光致發(fā)光機理,表明這兩個團簇不同的發(fā)光類型來源于二者不同的內(nèi)核金屬結(jié)構(gòu),從而導(dǎo)致二者的電子隙間穿越能量和途徑展現(xiàn)出明顯差異。該工作為理解團簇材料的光致發(fā)光起源提供了一個原子級別精確的模板,為定向制備簇合物發(fā)光材料提供實驗和理論依據(jù)。
新聞鏈接:https://www.ahu.edu.cn/2022/0620/c15059a288584/page.htm
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