近期,中科院合肥研究院固體所計算物理與量子材料研究部研究人員與南方科技大學、北京大學、廣東大灣區(qū)空天信息研究院等團隊合作,研究了單層MoS2-ReSe2異質結的超快動力學,確認了跨越亞皮秒至數(shù)百皮秒不同時間尺度內電荷轉移、自由載流子演化及層間激子等弛豫路徑及中間過程。相關結果以“Identifying the Intermediate Free-Carrier Dynamics Across the Charge Separation in Monolayer MoS2/ReSe2 Heterostructures”為題發(fā)表在ACS Nano 上,固體所研究生楊金為第一作者,固體所蘇付海研究員、南方科技大學蔣紹龍研究助理教授等為共同通訊作者。
以原子層厚度MoS2等為代表的過渡金屬硫族化合物,可構筑出II類能帶傾斜的范德華異質結,極大拓展二維材料的物理內涵及其在信息、光電等領域的應用范圍。然而,II類二維范德華異質結中諸如電荷轉移機制、熱電子的面內局域化與擴展化、能量弛豫路徑、不同準粒子的相互作用及演化等相關的超快動力學物理圖像長期存在爭議,深入認識和理解其對器件設計及應用至關重要。
研究團隊以大尺寸單層MoS2和ReSe2構筑的Ⅱ類范德華異質結為研究對象,采用自主研發(fā)的超快光譜技術,結合理論計算,系統(tǒng)研究了不同時間階段的非平衡態(tài)載流子動力學行為。首先,利用太赫茲發(fā)射光譜,通過飛秒激光誘導的太赫茲脈沖波形,確定沿堆疊方向的超快界面電流形成及電荷轉移過程約為170 fs(圖1)。進而,借助時間分辨太赫茲光譜,探測異質結面內電荷輸運動力學(圖2)。對比MoS2/ReSe2異質結及其獨立組分的時域和頻域光電導譜,發(fā)現(xiàn)異質結的太赫茲光電導符合簡單的Drude模型,其背散射效應接近零,從而證實對電導率的貢獻主要來自高度擴展化的熱電子,而非局域化激子,并進一步確定了這種熱載流子演化為層間激子的特征時間常數(shù)(~0.7 ps)及表面俘獲過程(~13 ps)。最后,結合近紅外飛秒泵浦-探測反射光譜,探測到MoS2/ReSe2異質結的激子動力學,發(fā)現(xiàn)層間激子壽命達到365 ps(圖3)。同時,該工作發(fā)現(xiàn)通過異質結構筑,可將二維ReSe2中的太赫茲光電導、非線性飽和吸收系數(shù)及帶間復合壽命分別提升近3倍、5倍及10倍以上,展現(xiàn)出巨大的光電性能調控范圍。
本研究揭示了MoS2/ReSe2異質結中完整的激發(fā)態(tài)載流子演化和弛豫路徑,為認識和理解II類范德華異質結超快動力學提供了新的參考,對基于MoS2/ReX2 (X=Se, S)類的異相異質結體系的光電器件設計和發(fā)展具有重要指導意義。該工作得到了基金委國家重大科研儀器研制項目及面上項目等的支持。
文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.1c06822
圖1. 不同堆疊順序的MoS2-ReSe2異質結的太赫茲發(fā)射光譜。
圖2. MoS2-ReSe2異質結太赫茲瞬態(tài)光電導譜。
圖3. MoS2/ReSe2異質結等飛秒泵浦-探測反射光譜。
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