近日，安徽大學(xué)朱滿洲/康熙團(tuán)隊(duì)利用單原子調(diào)控策略實(shí)現(xiàn)了團(tuán)簇光物理性質(zhì)的精準(zhǔn)調(diào)節(jié)，構(gòu)建了可視化量子尺寸效應(yīng)的理想模型平臺。相關(guān)工作以“Regulation of the photophysical dynamics of metal nanoclusters by manipulating single-point defects”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（DOI: 10.1038/s41467-025-65024-3）。安徽大學(xué)博士潘佩瑤和吉林大學(xué)博士生董偉男為論文共同第一作者；安徽大學(xué)朱滿洲教授、康熙教授以及吉林大學(xué)武振楠教授為論文共同通訊作者，安徽大學(xué)為第一通訊單位。

       自費(fèi)曼提出“原子尺度操控”設(shè)想以來，納米科學(xué)蓬勃發(fā)展，如何在原子層面精準(zhǔn)操縱物質(zhì)結(jié)構(gòu)和性能始終是科學(xué)家的夢想。隨著合成技術(shù)與表征手段的進(jìn)步，研究人員已能夠初步調(diào)控金屬納米顆粒的組成與形貌。然而，在納米顆粒表面實(shí)現(xiàn)“點(diǎn)對點(diǎn)”的單原子調(diào)控仍面臨巨大挑戰(zhàn)。金屬團(tuán)簇因其原子級精確結(jié)構(gòu)而成為研究理想對象。在團(tuán)簇研究領(lǐng)域發(fā)展單原子調(diào)控技術(shù)，是深入揭示量子限域效應(yīng)與構(gòu)效關(guān)系的關(guān)鍵。

       研究團(tuán)隊(duì)通過對團(tuán)簇表面結(jié)構(gòu)進(jìn)行單原子級別的調(diào)控，制備了兩個(gè)結(jié)構(gòu)高度相關(guān)的Au₂₁和Au₂₂團(tuán)簇，實(shí)現(xiàn)了在保持整體框架不變的情況下對結(jié)構(gòu)表面單原子位點(diǎn)的精確操縱，并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了對團(tuán)簇光物理動力學(xué)的調(diào)節(jié)。在本工作中，盡管Au₂₁和Au₂₂團(tuán)簇保持一致的結(jié)構(gòu)骨架，但卻展現(xiàn)出顯著不同的電子結(jié)構(gòu)與光學(xué)特性：Au₂₁呈現(xiàn)棕紅色吸收，而Au₂₂顯示出黃綠色吸收；更為重要的是，Au₂₂的光致發(fā)光強(qiáng)度顯著增強(qiáng)，其量子產(chǎn)率達(dá)到47.63%，遠(yuǎn)高于Au₂₁的13.10%。進(jìn)一步結(jié)合溫度依賴穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光及飛秒瞬態(tài)吸收光譜研究，揭示了單原子調(diào)控引發(fā)的光物理差異主要源于非輻射衰減通道的抑制、更弱的電子–聲子耦合以及更快的系間竄越過程，從而有效提升了Au₂₂的發(fā)射效率。該工作不僅為深入理解團(tuán)簇的構(gòu)效關(guān)系提供了新思路，也為原子級操縱金屬團(tuán)簇的光物理性質(zhì)開辟了全新路徑。 

圖. 單原子調(diào)控對團(tuán)簇光物理動力學(xué)的影響

新聞鏈接：https://www.ahu.edu.cn/2025/1125/c15059a378551/page.htm

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